近日,倪卫海教授课题组在等离激元胶体纳米晶表面吸附铂簇用于热电子产生率增强方面取得创新性研究成果。相关工作以物理学院硕士研究生杨易和博士研究生王凯宇为第一作者,以苏州大学物理学院江苏省薄膜重点实验室为第一单位,以“Enhancement of Hot Electron Generation in Colloidal Plasmonic Nanocrystals by Adsorption of Pt Clusters”为题发表在国际权威期刊《Advanced Optical Materials》上(影响因子IF = 9.926)。
电子的表面散射作为局域等离激元弛豫的一个物理过程,一方面会导致等离激元共振峰变宽以及品质因数降低;但另一方面能在纳米晶内部产生动能为1-3 eV的热电子。这些热电子具有足够的动能克服肖特基势垒注入半导体,从而在器件中形成电流。然而,对于等离激元胶体纳米晶的表面散射的调控,并使之有效增强热电子响应还具有较大的挑战性。
本工作系统地研究了表面散射对热电子产率的影响以及铂簇吸附后引起的热电子产率增强。1)测量并比较了光电化学器件中不同形状金纳米晶(球、立方体和棒)的热电子电流,立方体的热电子响应分别是球和棒的3.9倍和15倍。2)通过温和氧化使立方体的角变圆,研究了从立方体到球体的形状转变过程中的热电子光电流,发现圆角的锐度对于表面散射和热电子的响应中起着决定性作用。3)通过直流溅射将铂簇吸附在金纳米晶上,发现铂簇的吸附能够较大地提升金纳米晶的热电子产率。在其共振波长上,吸附铂簇后的球、立方体和棒的热电子产率增强倍数分别为9.0、3.5和6.2。利用有限元法的模拟计算了热电子产率。最终,铂簇吸附导致的热电子产率增强可解释为表面散射和铂簇的表面催化效应的共同贡献。
本工作的研究对于理解热电子基本物理化学过程和实际器件的优化构建具有重要意义。